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综述:二维材料负载金属单原子催化剂的最新研究进展 Adv. Sci.

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  • 2019-12-11
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近年来,二维材料负载的金属单原子催化剂 (SACs@2D) 在多相催化受到广泛关注。SACs@2D具有确定的结构,精确定位的金属中心,独特的金属-载体相互作用以及每个金属原子具有相同的配位环境。得益于这些优点,SAC@2D既可作为理想的模型来研究催化中的基础问题,又在实际应用中展示出令人瞩目的表现。基于SACs@2D这一纳米平台,研究人员可以实现从原子水平上研究金属-载体相互作用的关系,评估催化性能。



图1. 金属原子与二维材料结合的多元应用产物。


与之前关于单原子催化的综述不同,深圳大学张晗教授团队在本综述论文中,不再是按照热、电、光的三种催化模式进行分类,而是侧重总结了单原子催化的应用,分别从催化制备高附加值化学品、能源转化和环境保护三个方面就近年来的单原子催化研究新进展进行了总结和评估。这样可以给读者从应用角度设计SACs@2D这类催化剂提供了清晰的思路,同时文中在前景展望部分也指出了一些新兴的应用,如可用于生物领域的单原子纳米酶,这些都可以给读者以有益的启发,促进单原子催化领域的发展。

本综述重心在三类应用,前言部分讨论了二维材料与金属单原子相结合的特性与优势;然后总结了制备SACs@2D的方法并分析各种策略的优劣,着重介绍了一些新型而有效的方法如球磨法、蚕丝化学法等;接着从直接手段和间接手段归纳并分析评估了常见的SAC@2D的关键表征技术。在核心的应用部分,本文从SACs@2D催化的效果到反应机制都进行了讨论,并对比了二维材料和三维材料的优劣:首先介绍了从SACs@2D催化制备高附加值化学品的一系列具有重要应用前景的反应,如芳香硝基化合物选择性加氢制备偶氮苯、氧化偶氮苯等产物,炔烃和双烯选择性加氢制备单烯烃,多种偶联反应制备高附加值的芳香化合物,苯分子氧化制备苯酚以及合成氨反应等;其次,从能源转化角度,探讨了SACs@2D在液体燃料制备的羰基加氢脱氧反应,产氢反应、产氧反应,氧气还原反应等;此外,还从SAC@2D催化CO2固定,有机污染物降解,CO消除等方面讨论了其在环境保护方面的应用。在前景展望部分,文中列出了5点可以改进的方面,包括可以引入更多的新型二维材料作为载体来构筑新型单原子材料、引入原位实验来探究反应机理、拓宽在三大应用领域的反应来普及单原子催化、将SACs@2D引入生物、光学等领域来丰富其功能以及进一步优化制备工艺等,为二维材料负载的金属单原子的发展提出了有益的指导。


原文:

Versatile Applications of Metal Single

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